近日，我校化学化工系刘雅杰博士及团队在催化领域国际顶级期刊Applied Catalysis B: Environmental（IF=24.3）上发表了关于Cu-Al尖晶石缓释催化甲醇水蒸气重整制氢动态过程的研究论文。该研究得到了山西省基础研究计划（自由探索类）（20210302123358）和国家自然科学基金（21673270, 21503254）的经费支持。

不同于传统催化通过预还原处理获取活性金属，缓释催化旨在反应过程中原位缓慢释放活性金属，以弥补活性金属聚集烧结导致的活性下降，从而提高其催化稳定性。基于缓释催化新概念，研究团队开发出高效的Cu基尖晶石缓释催化体系（Cu-Al、Cu-Ni-Al、Cu-Mg-Al等），大幅提高了甲醇水蒸气重整制氢的性能（Angew. Chem. Int. Ed.,2014, 53, 11886;Catal. Sci. Technol.,2017, 7, 5069;ChemCatChem,2018, 10, 5698;Int. J. Hydrogen Energ.,2019, 45, 477;Fuel,2021, 284: 119041）；以具有铜铁矿结构的偏铝酸铜（CuAlO₂）作为缓释催化剂，实现了甲醇制氢催化剂的完全再生（Chem. Commun.2018, 54, 12242）。通过以上研究，有效增强了活性金属Cu的稳定性，提高了铜基催化剂对甲醇水蒸气重整制氢反应的催化活性和稳定性。

近年来，研究团队对缓释催化过程进行了重点探索，以期获得甲醇水蒸气重整制氢反应过程中活性Cu的缓释特性、留存缺陷尖晶石结构的演变规律以及催化剂的构效关系等基础信息。研究的具体思路为：选用一个计量铜铝尖晶石CuAl₂O₄催化剂，通过控制反应时间获取了一系列不同缓释程度的中间样品，进而开展详细的表征和理论分析研究。结果表明：在甲醇水蒸气重整反应条件下，铜铝尖晶石能够释放活性Cu，缓释速率先增加后降低，缓释出来的Cu形成了不同大小的Cu纳米粒子或原子簇。相关表征和计算结果显示：至少有部分新缓释的Cu形成了新的活性中心，而非团聚在已存在的Cu纳米粒子上，而且伴随Cu的缓释，Al也发生了重排，留存的表面缺陷尖晶石结构对稳定Cu粒子起到关键作用。该研究有助于深入理解铜铝尖晶石缓释催化甲醇制氢的动态过程和构效关系，同时对于铜基催化剂的有效利用提供了新思路。

该论文第一单位为晋中学院，我校刘雅杰博士及中国科学院大学（山西煤化所）博士生康荷菲为共同一作，辽宁石油化工大学高志贤研究员、中科院山西煤化所庆绍军副研究员为通讯作者。

图1. CuAl2O4缓释催化甲醇制氢的演变机理。

Sustained release catalysis: dynamic copper releasing from stoichiometric spinel CuAl₂O₄during methanol steam reforming (https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122043)

Yajie Liu*, Hefei Kang*, Xiaoning Hou, Shaojun Qing†, Lei Zhang, Zhixian Gao†, Hongwei Xiang

作者简介：刘雅杰，博士，副教授，2018年毕业于中科院山西煤化所，师从高志贤研究员和相宏伟研究员，2018年3月入职晋中学院。主要研究方向是基于缓释催化理论的铜基催化剂在甲醇制氢、CO₂转化等领域内的研究；作为项目负责人承担国家自然科学基金青年基金、山西省基础研究计划（自由探索类）以及山西省高等学校科技创新项目（已结题）各1项，作为研究骨干参与完成国家自然科学基金面上项目和青年项目各1项；以第一作者在Appl.Catal. B: Environ.、ChemCatChem、Catal. Sci. Technol.、燃料化学学报等国内外学术期刊发表论文8篇，作为第一发明人获授权发明专利1项；目前主讲化工热力学、反应动力学和反应工程等应用化学专业核心课程。课题组网站：https://www.x-mol.com/groups/Ya-jie_Liu